专家解读诡异的云

中国科大超晶格异质纳米线的化学合成取得新进展

发布时间:2020-05-21

     将(jiang)纳米(mi)尺度功能(neng)性单元编(bian)程为高级(ji)复杂(za)的(de)(de)(de)异质结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)不(bu)仅能(neng)表现出(chu)优于(yu)单一组(zu)分(fen)的(de)(de)(de)性能(neng),还可以带(dai)来奇异的(de)(de)(de)化(hua)学(xue)(xue)/物(wu)理(li)特性,从而(er)为实现一系列(lie)光(guang)子学(xue)(xue)和电子学(xue)(xue)应用提(ti)供(gong)了(le)一条独(du)特的(de)(de)(de)途径。在过去数十(shi)年里,无(wu)机合成(cheng)化(hua)学(xue)(xue)的(de)(de)(de)发展已经(jing)促(cu)使了(le)一系列(lie)组(zu)分(fen)结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)各异的(de)(de)(de)纳米(mi)异质结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)不(bu)断出(chu)现,例(li)如核(he)-壳结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)、部分(fen)包覆结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)、二聚体结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)、枝状(zhuang)结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)以及多级(ji)结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)等(deng)。然而(er),这(zhei)类(lei)传统构(gou)型的(de)(de)(de)纳米(mi)异质结(jie)(jie)(jie)(jie)构(gou)受晶格(ge)匹配(pei)的(de)(de)(de)外延生长规(gui)则(ze)限制(zhi),其材料(liao)种类(lei)非常有限。

近日,中国科学技术大学俞书宏院士团队报道了一种新型轴向超晶格纳米线的合成新方法,为外延集成这些传统的非范德华固体提供了另一种有效途径。该研究成果以“One-Dimensional Superlattice Heterostructure Library”为题发表在5月13日《美国化学会志》上 (J. Am. Chem. Soc.2021, 143 (18), 7013-7020)。

图1. 组成、维度、晶相、界面和周期性可控的轴向超晶格纳米线材料库

    一(yi)维轴向(xiang)(xiang)超晶格(ge)纳米线(xian)(xian)作为一(yi)类(lei)新(xin)兴的纳米异(yi)质结构(gou),具有较大(da)的晶格(ge)失配容(rong)忍(ren)度,从而表现出(chu)材料组合类(lei)型丰富、尺(chi)寸调(diao)控范围广、界面(mian)应(ying)力工程设(she)计(ji)(ji)灵(ling)活(huo)多变等(deng)特(te)点。这些优势同时也(ye)意味着轴向(xiang)(xiang)分段纳米线(xian)(xian)这类(lei)独特(te)的异(yi)质结构(gou)在光子利用、能带工程设(she)计(ji)(ji)、电荷载流子或激子特(te)性调(diao)控等(deng)方面(mian)具备巨大(da)的潜(qian)力。尽管如此,胶体轴向(xiang)(xiang)超晶格(ge)纳米线(xian)(xian)的普适、精准(zhun)合成(cheng)至(zhi)今尚无报(bao)道(dao),不利于(yu)了化学家们对(dui)其(qi)构(gou)效关(guan)系的深入理解以(yi)及对(dui)其(qi)应(ying)用研究的进(jin)一(yi)步探(tan)索。

受此(ci)(ci)前研究(jiu)(jiu)团队(dui)有(you)关胶体量子点-纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)异(yi)质(zhi)结(jie)构(gou)(gou)(gou)合(he)成工作的(de)(de)(de)启发,研究(jiu)(jiu)人(ren)员发展(zhan)了一(yi)种多步轴(zhou)(zhou)向(xiang)(xiang)编码方(fang)法,以进一(yi)步引导其(qi)化学(xue)(xue)选(xuan)择性转化反应。具体而言,利用(yong)(yong)其(qi)此(ci)(ci)前发展(zhan)的(de)(de)(de)脉冲轴(zhou)(zhou)向(xiang)(xiang)生长策(ce)略,研究(jiu)(jiu)人(ren)员可精准操控(kong)(kong)(kong)CdS-ZnS量子点-纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)(de)结(jie)构(gou)(gou)(gou)参(can)数,形(xing)成超晶(jing)格(ge)(ge)结(jie)构(gou)(gou)(gou),这类(lei)异(yi)质(zhi)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)作为一(yi)种预先设计的(de)(de)(de)、可重构(gou)(gou)(gou)的(de)(de)(de)纳(na)(na)(na)米(mi)尺度框架(jia)可进一(yi)步进行(xing)化学(xue)(xue)转化,从(cong)而实现(xian)系列轴(zhou)(zhou)向(xiang)(xiang)超晶(jing)格(ge)(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)(de)普(pu)适精准制(zhi)备。这种复杂(za)合(he)成控(kong)(kong)(kong)制(zhi)的(de)(de)(de)关键(jian)是利用(yong)(yong)化学(xue)(xue)反应的(de)(de)(de)热(re)力学(xue)(xue)和动力学(xue)(xue)差异(yi)来解耦超晶(jing)格(ge)(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)中相(xiang)邻的(de)(de)(de)两(liang)段。由此(ci)(ci)便能够(gou)调控(kong)(kong)(kong)化学(xue)(xue)反应的(de)(de)(de)选(xuan)择性,并精准设计超晶(jing)格(ge)(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)(de)成分、尺寸(cun)、晶(jing)相(xiang)、界面以及(ji)周期性等参(can)数。

    为了进一步展示该策略的普适性,研究人员还以驱动高效光化学转化反应为目标,将等离激元型、金属性或近红外活性的硫族化合物集成到了超晶格纳米线构型中,最终制备了多达九种结构参数可调的超晶格纳米线(图1)。以所制备的Cu1.8S-ZnS超晶格纳米线为例,研究人员在优化其结构参数后,实现了高效的光催化制氢性能,其光催化活性相比单组份材料提高了一个数量级。就材料构型而言,超晶格纳米线能够极大地避免传统异质结构中存在的光捕获受阻、表面钝化差、电荷提取/转移受阻以及表面反应不平衡等不足之处,因而显著提升其光催化性能。

该工作为设计制(zhi)备精(jing)准的(de)一维轴向分段纳米线提供了(le)新(xin)的(de)途径(jing),这种(zhong)组分与结构参(can)数(shu)的(de)精(jing)准调控可能对太阳能转换、光电(dian)子学(xue)、热(re)电(dian)以(yi)及激光等应用领域产生(sheng)广泛(fan)的(de)影响。

    该(gai)项(xiang)研(yan)究(jiu)受到国(guo)(guo)家自然(ran)科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)基金委创新(xin)研(yan)究(jiu)群体、国(guo)(guo)家自然(ran)科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)基金重(zhong)点项(xiang)目、中(zhong)国(guo)(guo)科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)院前沿科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)重(zhong)点研(yan)究(jiu)项(xiang)目、合(he)肥综合(he)性国(guo)(guo)家科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)中(zhong)心(xin)、中(zhong)国(guo)(guo)科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)院纳米科(ke)(ke)(ke)(ke)学(xue)卓越创新(xin)中(zhong)心(xin)的支持。

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